一、成果簡介
表面等離激元，是光與金屬中自由電子相互作用形成的一種新型元激發(fā)，因其對光場具有亞波長尺度的約束能力和突破衍射極限的傳輸特性,在微納光子器件和光子集成、超分辨成像等領域具有廣闊的應用前景。一般的等離激元器件如激光器、諧振腔等，其特征尺寸可以小到亞微米、深亞微米，而等離激元波導甚至可以小到納米量級。然而由于等離激元激發(fā)有電子振蕩參與，因而由焦耳熱引起的損耗成了等離激元器件走向應用的瓶頸。對于微納光子器件及集成芯片來說，尋找光頻段低損耗的金屬材料成了該領域研究人員多年來努力的目標。
此前，人們一直寄希望于貴金屬（銀、金等），相比于其他金屬，銀、金損耗較低，穩(wěn)定性好。特別是近年來，銀單晶薄膜工藝的突破使得其損耗進一步降低，給光頻波段等離激元器件研制帶來希望。然而對大多數(shù)器件，銀本征損耗依然較高，再加上貴金屬成本與制備工藝等因素，貴金屬等離激元器件走向應用依然有很大挑戰(zhàn)。相對于貴金屬而言，以鈉為代表的堿金屬傳輸特性更接近理想自由電子氣模型，且?guī)чg躍遷損耗較小，因此被認為有可能具有更低的光學損耗。然而，由于金屬鈉活潑的化學性質(zhì)和嚴苛的制備條件，基于金屬鈉的等離激元器件的實驗探索鮮有報道。
近日，南京大學朱嘉、周林、祝世寧研究團隊與北京大學馬仁敏、佐治亞理工蔡文衫等研究組合作，在鈉金屬薄膜和等離激元光子器件研究方面取得了重要突破。他們利用金屬鈉所具有的低熔點（97.72攝氏度）特點，發(fā)展了獨特的液態(tài)金屬旋涂工藝，制成了金屬鈉薄膜，首次揭示了金屬鈉膜的優(yōu)異光波段等離激元特性。研究結(jié)果證實金屬鈉的自由電子弛豫時間約為金屬銀的兩倍，鈉基等離激元波導的品質(zhì)因數(shù)亦顯著超越傳統(tǒng)的貴金屬基波導。在此基礎上他們研制出的鈉基通訊波段激光器在室溫下的光泵激射閾值僅為140千瓦每平方厘米，創(chuàng)造了同類等離激元納米激光器室溫激射的閾值新低。采用有效的封裝工藝，制備的鈉基等離激元器件可保持穩(wěn)定且良好的工作性能。
二、圖文導讀
金屬鈉膜的制備是鈉基等離激元器件首先需要解決的問題，如圖1所示，研究團隊發(fā)展的液態(tài)金屬旋涂工藝結(jié)合可控冷卻技術(shù)，兼具高效和低成本的優(yōu)勢，成功獲得了高質(zhì)量的金屬鈉膜及等離激元結(jié)構(gòu)。理論計算和實驗結(jié)果表明，制備的鈉薄膜的自由電子弛豫時間約為0.42 皮秒，品質(zhì)因數(shù)(Figure of Merit) -?1/?2在近紅外波段有明顯優(yōu)越性。堿金屬薄膜制備工藝的突破為低損耗的等離激元光子器件的研發(fā)奠定了技術(shù)基礎。
研究團隊對鈉基表面等離極化激元的傳輸特性進行了定量研究。如圖2a所示，兩端納米柱陣列作為耦合結(jié)構(gòu)實現(xiàn)空間光與波導中表面等離激元的耦入和耦出，通過測量不同傳播距離的信號強度（信號強度降到初始值1/e時的傳播距離）可以實現(xiàn)傳播長度的定量標定。
實驗結(jié)果表明，在近紅外波段（如1500 納米），表面等離激元在鈉-二氧化硅界面的傳播長度可達200微米以上。此外，受益于獨特的色散特性，鈉基等離激元波導具有更強的橫向電磁場局域效應和更小的模式尺寸。在近紅外波段，鈉基波導的品質(zhì)因數(shù)是金屬銀的兩倍以上。
研究團隊在此基礎上進一步開發(fā)了鈉基等離激元功能器件。納米激光光源是光子芯片集成的核心器件之一，更小體積、更高調(diào)制速度、更低功耗且能在室溫下工作的激光器一直是其發(fā)展的目標。例如，在電子芯片上實現(xiàn)光互連就要求激光器的特征尺度接近電子器件，功耗也要小于電互聯(lián)。然而，常規(guī)激光的小型化受到光學衍射極限的制約，特征尺寸只能小至光波長量級。引入金屬微納結(jié)構(gòu)，通過表面等離激元的輔助，光源不但能夠突破光學衍射極限，縮小特征尺寸，而且能夠增強光與物質(zhì)相互作用，有效降低激光器的激射閾值和器件功耗。
研究團隊設計并制備了基于金屬-絕緣體-半導體復合微納結(jié)構(gòu)的激光器件（圖3）。實驗結(jié)果表明，將低損耗的鈉基等離激元結(jié)構(gòu)與高品質(zhì)因子的InGaAsP量子阱結(jié)構(gòu)相結(jié)合，可有效降低整個器件的歐姆損耗和輻射損耗，制備的鈉基等離激元激光器的室溫激射閾值約為140千瓦每平方厘米（圖4），創(chuàng)造了同類型納米激光器閾值新低。
值得一提的是，得益于有效的封裝保護，該激光器件在正常環(huán)境下6個月后仍然保持了良好的工作性能。同時，研究團隊在高溫和高濕環(huán)境下進行了鈉基器件的加速老化實驗，證明了制備的鈉基等離激元器件具有非常好的耐受能力。
三、機遇與挑戰(zhàn)
采用堿金屬有效降低了等離激元材料光學損耗，為時空小尺度上光與物質(zhì)耦合相互作用的研究提供了新的探索路徑。以鈉為代表的堿金屬在近紅外波段展現(xiàn)出優(yōu)異的等離激元特性，為探尋低損耗等離激元光子材料提供了新的思路；低損耗、高性能的鈉基等離激元器件的展示向等離激元集成應用方向邁出堅實的一步。
同時堿金屬低損耗的本征特性及極限仍有待深入挖掘，未來隨著工藝發(fā)展與材料質(zhì)量的提升，并結(jié)合堿金屬獨特的電化學特性，必將為新型等離激元功能器件的發(fā)展提供新的機遇，因而具有里程碑式的意義。2020年5月27日，相關(guān)研究成果以《穩(wěn)定高性能鈉基近紅外等離激元器件》（Stable, high-performance sodium-based plasmonic devices in the near infrared）為題，在線發(fā)表于《自然》雜志，（Nature 581,401–405 (2020)）；研究生汪洋、于健宇、毛逸飛與陳績?yōu)椴⒘械谝蛔髡?，朱嘉、馬仁敏、周林和祝世寧為共同通訊作者。
上述研究得到國家重點研發(fā)計劃”納米科技”重點專項、國家自然科學基金等資助。南京大學、北京大學、佐治亞理工、浙江工商大學等單位研究人員參與合作。
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