超分子聚合物作為一類獨特的動態(tài)聚合物材料,在高性能彈性體、自修復(fù)材料等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。近日,華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院曲大輝教授研究團隊在超分子自修復(fù)聚合物領(lǐng)域研究工作取得進(jìn)展,相關(guān)成果以研究論文形式在線發(fā)表于國際化學(xué)領(lǐng)域著名期刊德國應(yīng)用化學(xué)Angew. Chem. Int. Ed. 。

華東理工大學(xué)曲大輝《德國應(yīng)化》:在超分子自修復(fù)聚合物領(lǐng)域研究工作取得進(jìn)展

在前期工作中,該課題組開拓出一種全新的聚合方法能夠?qū)⑻烊恍》肿恿蛐了嵋徊睫D(zhuǎn)化成高性能聚合物材料(Sci. Adv. 2018, 4, eaat8192; JACS, 2019, 141, 12804)。雖然這種無溶劑聚合方法制備的聚合物材料展現(xiàn)了高延展率和快速自修復(fù)性能,但是它的機械模量較低(僅81KPa),這無疑限制了其在高性能材料領(lǐng)域的應(yīng)用。同時,高強度的彈性體往往導(dǎo)致網(wǎng)絡(luò)的低動態(tài)性,限制了其室溫自修復(fù)性能。因此,如何設(shè)計出兼具高強度和室溫自修復(fù)性能的彈性體材料是該類材料設(shè)計長期存在的挑戰(zhàn)。研究人員發(fā)現(xiàn),在原本體系和方法的基礎(chǔ)上,將鐵離子濃度提升至1%摩爾比,并且避免合成過程中從空氣中引入的水分子,能夠明顯提升聚合物的機械模量(超過60倍),并且良好保持該網(wǎng)絡(luò)的動態(tài)性,即展現(xiàn)出優(yōu)異的機械延展性和室溫自修復(fù)性能。通過X射線衍射、散射等技術(shù)證明,機械強度的大幅度提升源于高濃度鐵-羧基復(fù)合物在聚硫辛酸獨特的無溶劑聚合網(wǎng)絡(luò)中通過強庫侖力形成長程無序的離子簇,即在原本三種動態(tài)化學(xué)鍵的基礎(chǔ)上進(jìn)一步引入二級離子鍵交聯(lián)作用。得到的聚合網(wǎng)絡(luò)具有高楊氏模量(5.1 MPa)高機械延展性(超過6500%),室溫自修復(fù)(可以在水下進(jìn)行),可重復(fù)加工回收性等。該工作作為前期開創(chuàng)性工作的延伸,進(jìn)一步推動了聚硫辛酸自修復(fù)聚合物的性能改善。該成果以“Toughening a Self-Healable Supramolecular Polymer by Ionic Cluster Enhanced Iron-Carboxylate Complexes”為題發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed.。

華東理工大學(xué)曲大輝《德國應(yīng)化》:在超分子自修復(fù)聚合物領(lǐng)域研究工作取得進(jìn)展

該工作由博士生鄧媛昕、張琦博士曲大輝教授的指導(dǎo)下完成,并得到了田禾院士、費林加院士的悉心指導(dǎo)。相關(guān)同步輻射測試得到了上海光源BL19U2線站李娜博士的大力支持。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委重大項目、基礎(chǔ)科學(xué)中心、上海市重大科技專項以及華東理工大學(xué)張江樹優(yōu)博重點培育計劃等項目資金的支持。

文章鏈接:

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201913893

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