使用共價鍵構建的水凝膠由于其內部異質性和缺乏可用的能量耗散結構，從而導致其不良的機械性能，例如低拉伸強度，韌性差以及在外應力下的可拉伸性差，限制其在機械設備領域的應用。當兩種疏水性物質接近時，水分子的構型重排導致疏水相互作用，與其他可逆性相互作用（如離子鍵和氫鍵）相比，疏水性相互作用可能在更長的范圍（100-200 ?）內表現(xiàn)出吸引力，因此可能賦予水凝膠材料優(yōu)異的拉伸性能?；诖耍?strong>卡爾加里大學研究人員通過將纖維素納米晶體或疏水化的纖維素納米晶體引入通過疏水相互作用物理交聯(lián)的聚合物中，設計出具有出色的拉伸強度，超高伸長率和可修復的新型雙物理交聯(lián)（DPC）水凝膠。相關工作以“Dual Physically Cross‐Linked Hydrogels Incorporating Hydrophobic Interactions with Promising Repairability and Ultrahigh Elongation”為題發(fā)表在《Adv. Funct. Mater.》上。
將C18烷基鏈接枝到N- [3-（二甲基氨基）丙基]甲基丙烯酰胺（DMAPMA）上得到疏水單體（DMAPMA-C18），C8接枝到纖維素納米晶（CNC）表面得到疏水纖維素納米晶（CNC-C8）。合成了CNC‐C8（或CNC）DPC水凝膠，使用N，N‐二甲基丙烯酰胺（DMAc）和DMAPMA-C18聚合形成第一個通過疏水相互作用物理交聯(lián)的網絡， CNC-C8和DMAPMA-C18之間的疏水相互作用，CNC- C8（或CNC）和DMAPMA之間的靜電相互作用，以及CNC-C8（或CNC）和DMAc之間的氫鍵形成了第二個交聯(lián)點。
合成示意圖
與CNC DPC水凝膠相比，CNC-C8 DPC水凝膠顯示出相對較小的孔徑，這歸因于CNC-C8 DPC中更強的疏水相互作用，從而導致了更緊湊的水凝膠結構。紅外光譜也證明了水凝膠的成功合成。
水凝膠表征
由于疏水相互作用，氫鍵和靜電相互作用增強雙重物理交聯(lián)，通過改變組分配比，得到由0.0675 w / v％ DMAPMA-C18和0.2 w / v％CNC 構建的的CNC DPC水凝膠的拉伸率為5352 ± 1427％，由0.0675 w / v％ DMAPMA-C18和0.2 w / v％CNC C8 構建的的CNC C8 DPC水凝膠的拉伸率為4268 ± 1446％。同時考慮拉伸率和拉伸強度的情況下，最佳配比為由0.0675 w / v％ DMAPMA-C18和0.2 w / v％CNC C8 構建的的CNC C8 DPC水凝膠（拉伸率4268 ± 1446％，強度：331 ± 32 kPa）。合成的DPC水凝膠在長時間浸入水中后仍可保持其結構完整性，并且仍保留了通過外部壓縮而抗變形的能力，這證明了這種通過疏水相互作用交聯(lián)的水凝膠具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。
拉伸試驗
在室溫下在切割DPC水凝膠表面后，再四氫呋喃（THF）過夜可以修復，修復后的CNC-C8 DPC水凝膠比修復后的CNC DPC水凝膠顯示出更好的拉伸強度和伸長率，表明了CNC-C8和DMAPMA-C18之間的疏水相互作用提高了機械性能。
可修復試驗
總結
研究人員已開發(fā)出具有可修復性，優(yōu)異的伸長率和出色的拉伸強度的新型DPC水凝膠。最佳的CNC‐C8 DPC水凝膠由0.0675 w / v％的DMAPMA‐C18和0.4 w / v％的CNC‐C8構建，具有331 ± 32 kPa的最佳拉伸強度，伸長率為4268％ ± 1446％，通過在切割表面之間施加THF在有限的時間內可修復。此外，由于纖維素材料的生物相容性以及聚合后的丙烯酰胺基材料無毒性，合成的CNC或CNC-C8 DPC水凝膠可能在生物醫(yī)學技術和軟機器人領域具有潛在的應用。
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